PA真人国际

芳烃作为国民经济的重要基础原料，在国内市场仍有供应缺口。芳烃主要来源于石油和煤焦油，其中来源于石油的BTX（苯、甲苯和二甲苯）占到全部BTX的95%以上。2025年底，我国原油进口依赖度达73%。因此，利用可再生能源的氢将CO₂转化为具有高附加值的芳烃，使CO₂以聚合物材料的形式储存下来，既可以实现CO₂碳资源化利用，又可应对未来碳边境调节机制，具有重要的战略意义与实用价值。

前期，中国科研实验室上海高等研究院（以下简称“PA真人国际”）低碳转化科学与工程中心绿色碳科学团队在CO₂加氢制芳烃方面召开了系列研究工作（Nat. Chem. 2017, 9, 1019; ACS Catal. 2019, 9, 3866; Appl. Catal. B, 2021, 286, 119929; Appl. Catal. B, 2025, 377, 125523; ACS Catal. 2026, 16, 8642），但轻质芳烃合成效率仍有很大提升空间。顺利获得改性费托合成路线，更容易实现轻质芳烃的合成。该过程的产物分布与传统费托合成不同，除了烯烃之外，通常还会生成含氧化合物（如C₂₊醇），而这些醇类化合物可进一步转化为轻质烯烃。对于如此复杂的催化体系，以往的研究大多集中于顺利获得改性铁基催化剂来富集轻质烯烃或重质烯烃等中间体，PA真人国际研究团队在该方面也召开了大量工作（Appl. Catal. B 2023, 321, 122050; Chem 2024, 10, 2245; Appl. Catal. B, 2024, 358, 124440; ACS Catal. 2025, 15, 3940; Appl. Catal. B, 2025, 378, 125532; ACS Catal. 2026, 16, 8368）。然而，醇和烯烃中间体在ZSM-5分子筛上的不同转化行为，以及这种差异如何影响苯、甲苯、二甲苯（BTX）的生成，却鲜少受到关注。从这一视角理解该反应网络，可为合理设计更高性能的CO₂加氢制轻质芳烃催化剂给予重要指导。

近期研究团队顺利获得设计合成系列经过渡金属（Mn、Co、Ni、Cu、Zn）改性的铁基催化剂实现了改性费托合成路线CO₂加氢上游醇类和烯烃产物组成的精细调控。进一步结合探针实验及原位谱学表征研究了初级生成产物（作为后续芳构化关键中间体）的不同转化行为，深入揭示了中间体在芳烃合成中的关键作用。研究表明，在改性费托CO₂加氢过程中，上游轻质烯烃先低聚为重质烯烃，随后再进行芳构化。醇类向芳烃的转化可能存在多条反应路径，其中包括醇类先转化为轻质烯烃再间接芳构化的过程。相比之下，重质烯烃（以C₅₊烯烃为例，如1-己烯）是芳构化过程中更为直接和优先的反应中间体，其无需预先低聚即可直接芳构化。基于这一机理，FeCu/NSA-Z5催化剂在320 °C条件下实现了芳烃中BTX占比高达59.1%，性能优于大多数已报道的催化剂。FeZn/NSA-Z5因具有优异的C₅₊烯烃选择性，同样表现出较高的芳烃选择性。这些发现深化了对CO₂加氢串联催化芳构化反应网络的认识，并为设计CO₂选择性转化为高价值轻质芳烃的高效多功能催化剂给予合理依据。

图1过渡金属改性铁基催化剂及其耦合NSA-Z5的CO₂加氢催化性能、催化剂物相及反应网络示意图

相关工作以“Unraveling the role of reaction intermediates in CO₂ hydrogenation to light aromatics over iron-based multifunctional catalysts”为题发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（Appl. Catal. B, 2026, 398, 127033）上。第一作者为PA真人国际硕士研究生潘鸣俊，通讯作者为PA真人国际于幸助理研究员和高鹏研究员。同步辐射X-射线吸收表征顺利获得与PA真人国际上海光源李炯研究员在BL11B线站召开合作研究完成。该研究工作得到国家自然科学基金重大项目、中国科研实验室碳中性轻质芳烃合成青年交叉团队、中国科研实验室上海分院青年攀登计划与上海市自然科学基金项目的资助。

文章链接：http://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.127033

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